國民政府大學院成立於1927年10月1日，為掌管全中國學術及教育行政之最高行政機構。該模仿法國大學院之政府機構，完全由知名教育學家蔡元培一手創辦，其理想是想藉由學院制、大學區、廢除教育廳、大學校長兼地方教育行政做法，來做到學界取代以往教育官僚不適任陋習。
稍早就是國民政府教育行政委員會委員的蔡元培接任了大學院首任院長，並積極拓展學院宣示的理想。不過經過一年多努力，因為反對聲浪極大，經費過於龐大，事權不統一等因素。無法獲得成果的蔡元培不得不於1928年10月6日辭去該院長職務，而該職務轉由蔣夢麟擔任。不久，10月24日，大學院連同所有改革制度予以裁撤或取消，並成立教育部與恢復舊有教育制度。至此，大學院的一年多改革宣告徹底失敗。
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